目前，在鈣鈦礦發光二極管（PeLED）和量子點發光二級管（QLED）研究中存在一個困惑，即近期發表的前沿研究已經遠遠突破了Ray optics的取光效率極限。主流解釋認為是光子回收顯著提升了取光效率，甚至有觀點認為利用光子回收可實現100%的取光效率。
近日，南方科技大學納米科學與應用研究院執行院長、電子與電氣工程系教授孫小衛及其團隊、南科大電子系教授王愷在國際學術期刊Nature Nanotechnology發表題為“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。
該文以PeLED為例明確闡述了理論極限突破的原因，并否定了當前過度夸大的光子回收效果。由于PeLED內存在顯著的光子回收和微腔效應，不應繼續使用Ray optics模型評估取光效率，否則會嚴重高估的內量子效率。而針對光子回收能夠帶來極高效率的觀點，文章指出光子回收策略在實踐中反而可能降低效率。因為該策略犧牲了微腔效應，而微腔效應恰恰是PeLED高效率的主要原因之一。該工作首次明確提出光子回收跟微腔效應存在競爭關系，為PeLED取光效率優化指明了道路，防止后續研究陷入誤區。由于量子點和鈣鈦礦材料類似，相比有機材料都有較大的折射率，此研究的結論也適用于QLED。
圖1 (a) 光子回收策略和 (b) 微腔策略的流程圖，顯示了各種效應的相互關系。
由于鈣鈦礦材料斯托克斯位移較小，PeLED內部存在再吸收和再發射現象，該現象使得被局限在波導模和基底的光子有機會被重新提取到外部，從而增強效率，這個過程稱為光子回收。光子回收潛在的效率增強作用為目前高效率的PeLED提供了理論支持。在此背景下，孫小衛團隊認為光子回收并不能成為普遍的解釋，并提出光子回收跟微腔效應存在競爭關系。
在如圖1a所示的光子回收流程，每一輪回收中LEE獲得累加，但同時能量也會被重新分配到非輻射復合和寄生吸收，從而放大損耗。例如圖2d中的案例，當內量子效率（IQE）下降10%，效率就會衰減到原來的一半。另言之，光子回收策略對損耗非常敏感，想要通過增強光子回收來提升效率，需要同時滿足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的內量子效率。然而這些完美條件在現實中難以實現，因此光子回收方案在實踐中并不一定能帶來有效增益。
圖2 (a) 發光層厚度跟再吸收率的關系 (b) 光子回收對效率提升的作用 (c) 寄生吸收對光子回收的影響 (d) 內量子效率和寄生吸收對光子回收的影響 (e-f) 弱微腔和強微腔中效率的優化 (g) 微腔中的不同方向的偶極子的珀塞爾系數分離，對外耦合效率和內量子效率都有提升作用。
由于鈣鈦礦層的折射率往往比OLED中的有機發光材料更高，具有更強的微腔效應，仿真結果（圖2ef）表明PeLED中外耦合效率嚴重依賴于微腔效應。基于增強的微腔效應，效率可以達到50%以上。然而在光子回收策略中增加發光層厚度會抑制微腔的形成（圖1b），導致微腔效應和珀賽爾效應的衰減，不利于效率的提升。
綜上，光子回收策略和微腔策略之間存在競爭作用。光子回收需要滿足嚴格的前提條件才能有效地貢獻光子，且在此過程中會犧牲微腔效應。因此光子回收策略在實踐中并不能保證效率提升，甚至可能降低效率。在大部分情況下應優先考慮微腔效應。PeLED想要獲得效率突破，應當需要根據材料和器件的特性選擇匹配的取光策略，該研究指明了PeLED效率突破方向。
該研究工作第一作者為南方科技大學梅冠鼎博士，孫小衛教授為唯一通訊作者，南方科技大學為唯一通訊單位。該研究工作得到了國家科技部、國家自然科學基金的支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41565-024-01709-y
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